Если у вас есть все объекты и ключи заранее, вы можете инициализировать их, используя NSDictionary's:
dictionaryWithObjects:forKeys:
Конечно, это даст вам неизменный словарь, а не изменяемый. Это зависит от того, какое использование вам нужно, вы можете получить изменяемую копию из NSDictionary, но в таком случае проще использовать исходный код:
NSDictionary * dic = [NSDictionary dictionaryWith....];
NSMutableDictionary * md = [dic mutableCopy];
... use md ...
[md release];