Я бы получил экземпляр FileInfo для файла, а затем установил для свойства IsReadOnly значение false (согласно документации здесь: http://msdn.microsoft.com/en-us/library/system.io.fileinfo.isreadonly.aspx):
new FileInfo("path").IsReadOnly = false;
Если вы настаиваете на использовании статических методов GetAttributes и SetAttributes в классе File, вы можете просто сделать это:
File.SetAttributes("path",
File.GetAttributes("path") & ~FileAttributes.ReadOnly);
Общий шаблон, когда вы хотите очистить флаг на растровом изображении, состоит в том, чтобы взять значение для флага (в данном случае FileAttributes.ReadOnly), инвертировать его (используя оператор ~), а затем применить инвертированное значение к значение, содержащее различные флаги (в данном случае File.GetAttributes ("path")).