В таблице нет первичного ключа, поэтому вы не можете автоматически сгенерировать обновление и удалить статистику.
Это, вероятно, что-то вроде этого:
<asp:SqlDataSource
id="AccessDataSource1"
runat="server"
DataSourceMode="DataSet"
ConnectionString="<%$ ConnectionStrings:PayrollSystem_DBConnectionString %>"
SelectCommand="SELECT [UserID], [UserName], [UserPassword], [SecurityLevel] FROM tblUserLogin"
DeleteCommand="DELETE FROM [tblUserLogin] WHERE UserID=@UserID">
<DeleteParameters>
<asp:Parameter Name="UserID" Type="Int32" />
</DeleteParameters>
</asp:SqlDataSource>
Вы должны добавить команду DeleteCommand в свой SqlDataSource. Конечно, вы должны изменить ConnectionString и tableNames. В вашем DataGridView у вас есть CommandField для отображения DeleteButton. Вот почему ваш SqlDataSource требует DeleteCommand.
Если вы хотите сделать это с помощью мастера, вы можете настроить SqlDataSource, нажав на маленькую стрелку в правом верхнем углу. В дополнительных параметрах вы можете создавать команды вставки, обновления и удаления, потому что они вам, вероятно, также нужны.
Есть хороший учебник по SqlDataSource